1864年（同治三年）54歲1月，派李鳳苞測量江浙外海各島嶼沙線。5月，江浙藏書遭兵動多有毀損，定刊書章程，即於安慶設書局，刊刻各種經史。6月3日，洪秀全病逝天京，其宗子繼位。7月19日，湘軍攻陷天京，承平軍宣佈失利。7月，曾國藩賞加太子太保、一等侯爵。曾國荃賞太子少保、一等伯爵。8月15日，奏準裁撤湘軍25000人。10月，行轅移駐安陵。11月，奏準停征厘舍、畝捐。12月，主持修複江南貢院，補行江南鄉試，會考江南優貢。

1866年（同治五年）湘軍總領曾國藩奉令進駐周家口，以欽差大臣的重權身份，督師剿撚。

1862年（同治元年）52歲1月31日，奉旨任兩江總督協辦大學士，曾國荃補授浙江按察使。2月14日，左宗棠率軍由江西入浙江。4月，李鴻章率軍抵上海。5月，曾國荃率軍進駐雨花台，會同彭玉麟的海軍圍攻天京。7月18日，為借兵助剿事再疏力陳短長：“島人藉助剿為牟利之計......而中華之難，中華當之”，決不能讓洋人以助剿來“踐踏中國之地盤”。9月，為死於戰亂而未及安葬的桐城儒生方東樹、戴鈞衡6人立石修墓，妥為安葬。12月，其弟曾國葆病死於雨花台湘軍大營。年底，華衡芳與徐壽父子試製成中國第一台蒸汽機，曾國藩見後，於當天日記中寫道：“竊喜洋人之智巧我國亦能為之，彼不能傲我以其所不知矣！”

1843年（道光二十三年）33歲4月，升任翰林院侍講。7月，欽命為鄉試（四川）正考官。8月，補授翰林院侍講。12月，充文淵閣校理。

1871年（同治十年）61歲8月19日，挈李鴻章聯銜會奏《擬選子第出洋學藝折》。9月，觀察水陸各營防務、練習環境。11月抵上海。

1849年（道光二十九年）39歲2月，升授禮部右侍郎。9月，署兵部右侍郎。

1851年（鹹豐元年）41歲1月，洪秀全在廣西桂平金田村構造叛逆。5月，上《敬陳聖德三端防備流弊疏》，鹹豐帝“怒擲其折於地”欲罪之。

1840年（道光二十年）30歲5月，庶吉人散館，列二等十九名，授翰林院檢驗。7月，抱病，經歐陽兆熊、吳廷棟醫治、護理，兩月始愈，三人遂成老友。

1863年（同治二年）53歲1月28日，安慶軍器所造出我國第一條木殼小火輪，曾國藩登船試航後，喜而定名“黃鵠號”。5月7日，致函總理各國事件衙門，謂“洋人本有淩辱之心，而更授以可淩之勢；華人本有膽怯之素，而逼處可怯之地”，反對采辦要由水兵上校批示節製的船艦。9月，與容閎見麵，商籌建立一個能夠災圃旎器的工廠。12月3日，交容閎68000兩銀赴美采辦機器。

一天，曾國藩從《商水縣輿圖》上看到曾莊、曾樓村的村名，隨修書差人送至商水城西曾莊，邀了幾個老翁赴周口議事。議事間，曾莊來人曉得是曾國藩的企圖是與他們認宗。這也是求之不得的事，能有這麼威武的本家靠近人，曾莊人還愁甚麼光不能沾到呢，因而他們齊跪在地拜見曾國藩。

1846年（道光二十六年）36歲1月，充文淵閣直閣事。自書其書舍曰：“求闕齋”。夏秋間，養病城南報國寺，與同寓劉傳瑩就漢學、宋學深切研討，知學須返本務要，“執兩用中”。